Posljednje četiri sezone svoje karijere Alcantara je proveo u Liverpoolu, a prije toga je igrao za Barcelonu i Bayern. Ozljede su ga spriječile da prošle sezone da značajniji doprinos na Anfieldu, jer je zbog konstantnih problema odigrao tek pet minuta.

Alcantara je 2011. s Barcelonom osvojio Ligu prvaka, ali je najdublji igrački trag ostavio u Muenchenu, gdje je stekao i kultni status kod navijača, nakon što ga je 2013. tadašnji trener Bayerna Pep Guardiola vrbovao na dolazak iz Barcelone. Guardiola je toliko želio Alcantaru u svojoj momčadi, da je inzistirao da ga se u prijelaznom roku pokuša angažirati uz slogan “Thiago ili ništa”. Na kraju ga je Bayern i doveo u transferu vrijednom 25 miliona eura.

Thiago je u Bayernu igrao od 2013. do 2020. i osvojio s klubom sedam naslova prvaka Njemačke, četiri njemačka Kupa i došao do svog drugog trijumfa u Ligi prvaka u zadnjoj sezoni, kad mu je trener bio Hansi Flick.

Bivši njemački selektor je, nakon otkaza uručenog Xaviju Hernandezu, odabran za novog trenera Barcelone u koju, prema kuloarskim vijestima, želi vratiti Thiaga u ulozi jednog od svojih pomoćnika.